search
ruРусский
banner
Дом / Блог / Наномасштабное Я
Блог
pageSearch
Последние новости

Наномасштабное Я

Oct 17, 2023Oct 17, 2023

Nature Communications, том 13, номер статьи: 3730 (2022) Цитировать эту статью

1697 Доступов

4 цитаты

3 Альтметрика

Подробности о метриках

Переходы Мотта в реальных материалах имеют первый род и почти всегда связаны с искажениями решетки, причем обе особенности способствуют появлению нанотекстурированных фаз. Эта наномасштабная самоорганизация создает пространственно неоднородные области, которые могут содержать и защищать переходные нетепловые электронные состояния и состояния решетки, вызванные световым возбуждением. Здесь мы сочетаем рентгеновскую микроскопию с временным разрешением с функциональным подходом Ландау-Гинзбурга для расчета деформации и электронных конфигураций в реальном пространстве. Мы исследуем V2O3, архетипический изолятор Мотта, в котором наноразмерная самоорганизация уже существует в низкотемпературной моноклинной фазе и сильно влияет на переход к высокотемпературной металлической фазе корунда. Наш совместный экспериментально-теоретический подход обнаруживает замечательное явление выхода из равновесия: фотоиндуцированную стабилизацию давно искомой моноклинной металлической фазы, которая отсутствует в равновесии и в однородных материалах, но возникает как метастабильное состояние только при световом возбуждении. в сочетании с основной нанотекстурой моноклинной решетки.

С момента своего первоначального предложения в 1949 году переход Мотта металл-изолятор продолжает привлекать интерес. В течение долгого времени экспериментаторы и теоретики прилагали много усилий, чтобы понять микроскопические основы таких переходов в реальных материалах и модельных гамильтонианах. Однако в последнее время стало актуальным расширить эти усилия для понимания динамики перехода Мотта во многих временных масштабах и на масштабах, намного превышающих межатомные расстояния2, которые наиболее важны для потенциальных приложений. Действительно, переходы Мотта в реальных материалах имеют характер первого рода, часто очень выраженный, поэтому для реализации таких переходов требуется, чтобы одна фаза, ранее метастабильная, зародилась, выросла и, наконец, преобладала над другой, ранее стабильной. Кроме того, реальные переходы Мотта почти всегда сопровождаются искажением решетки, что, помимо усиления характера перехода первого рода, также ограничивает динамику зарождения и роста, способствуя появлению нанотекстур в области сосуществования диэлектрик-металл3 ,4. Более того, может случиться так, что кристаллическая структура с более низкой симметрией, обычно изолирующая фаза, окажется неоднородной из-за сосуществования двойников5. Это часто бывает, когда упругая деформация непосредственно участвует в структурном переходе.

Такие обстоятельства, на первый взгляд, можно рассматривать как нежелательные побочные эффекты, усложняющие переход Мотта. В материалах Мотта возникновение высокотемпературной металличности сопровождается плавлением низкотемпературной конфигурации решетки, что является медленным процессом и предполагает сложную перегруппировку доменов в реальном пространстве на наноуровне. Эта медленная динамика является узким местом для реализации электронных энергозависимых переключателей, работающих на частотах до нескольких ТГц6, что часто препятствует потенциальному применению переходов изолятор-металл (ПИМ) в реальных материалах, вызванных либо изменениями температуры, либо неравновесностью. такие протоколы, как световое возбуждение. В этой связи недавно были предприняты конкретные усилия по исследованию возможных переходных нетепловых состояний в оксидах ванадия, которые подвергаются температурно-зависимому IMT, что представляет большой интерес для приложений резистивного переключения и нейроморфных вычислений6,7,8,9,10,11,12 ,13,14,15,16,17,18,19,20,21. Большая часть деятельности была сосредоточена на разработке стратегии разделения электронных и структурных изменений с конечной целью достижения полностью электронного переключения для сверхбыстрых систем Mottronics. Недавнее заявление о фотоиндуцированной металлической фазе моноклинного VO222,23 вызвало огромные усилия по изучению того, в какой степени фотоиндуцированный переход похож на термический переход и остаются ли электронные и решеточные степени свободы связанными при наноразмеры во время и после светового возбуждения3,20,24,25,26.

 0 is the strain stiffness, μ > 0 the strength of the standard anharmonic quartic term that makes E bounded from below, κ a positive parameter that depends on the elastic constants c11 and c22 (See the Supplementary Material), while γ is directly proportional to the elastic constant c14 (See the Supplementary Material). The quadratic coupling constant τ ~ c44 encodes the electronic effects that, as earlier mentioned, make the corundum structure unstable at low temperature towards a monoclinic distortion, and thus drives the transition. Therefore, τ is positive in the high-temperature corundum phase and negative in the low-temperature monoclinic one. We emphasize that the above elastic constants refer to the \(R\bar{3}c\) space group, so that, e.g., τ ~ c44 < 0 simply means that the rhombohedral phase has become unstable. The last term in (6) derives from the Saint-Venant compatibility equations (See the Supplementary Material). Specifically,/p> 0. The constraint (9) implies that a sharp interface between two domains, identified by two of the three possible directions of ϵ2, is oriented along the third one, namely along a mirror plane of the space group \(R\bar{3}c\). This is exactly what is found experimentally, as we earlier discussed./p> 0 implies that an anticlockwise/clockwise rotation of the dimers in the am–cm plane drives an expansion/compression of the bm axis, and vice versa for c14 < 0./p> τr ≳ 0, τr being the rhombohedral spinodal point. Similarly, a monoclinic phase is a local minimum for τ < τm, where the monoclinic spinodal point τm≥τr. Phase coexistence thus occurs when τ ∈ [τr, τm], and also the structural transition must take place at τc within that same interval. At ambient temperature and pressure, τ ~ c44 ≃ 53 eV/cm3, which must be greater than τc since the stable phase is corundum, and c14 ≃ −12.5 eV/cm3 67,68,69, so that γ is negative, too. Well below the structural transition at ambient pressure, τ must be smaller than τr. Moreover, since the observed monoclinic distortion corresponds to an anticlockwise rotation of the dimers and an expansion of bm, the low-temperature value of γ has to be positive. Therefore, upon lowering temperature T, τ must decrease, while c14 ∝ γ must increase and cross zero. There are actually evidence, specifically in chromium doped compounds68, that c14 does change sign approaching the transition from the corundum phase. We are not aware of any experimental measurement of c14 in pure V2O3 below room temperature. Therefore, here we can only conjecture what may happen. One possibility is that c14 crosses zero right at the structural transition, τ = τc. In such circumstances, the transition may become continuous70, which is likely the case of Cr doping with x ≳ 0.0371. The alternative compatible with the ambient pressure phase diagram in Fig. 1 for pure or weakly Ti/Cr doped V2O3 is that c14 becomes positive at temperatures higher than Tc, thus the observed first-order transition from the corundum phase, ϵ2 = 0, to the monoclinic one, ϵ2 > 0. There is still a third possibility that τ crosses τc at high temperature when c14 ∝ γ is still negative. In that case, the monoclinic phase that establishes for τ < τc corresponds to a shear strain different from that observed in V2O3 at ambient pressure, specifically to a dimer tilting in the clockwise direction or, equivalently, to opposite ϵ2 vectors. This is presumably what happens in the monoclinic metal phase observed above 32.5 GPa at 300 K33./p> 0 constant, and τ ∝ (T − T0), with T0 > 0 a parameter playing the role of a reduced temperature./p> dM the insulator, in presence of a symmetry breaking term that lowers either of the wells and depends on T and x./p> 0 to the insulator with larger d, and both may coexist. The parameter \({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\) plays the role of the above mentioned symmetry breaking term: \({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2} \, > \, 0\) (\({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2} \, < \, 0\)) lowers the well centred at η < 0 (η > 0), thus stabilizes the metal (insulator). A finite shear strain contributes to \({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\) favouring the insulating well at η > 0, thus the term −gϵ2(r)2η(r) in Eq. (11)./p> 0./p> \, 0\) from high to low temperatures. In this case, the stable rhombohedral phase, with ϵ2 = 0, is metallic. Upon crossing the first-order structural transition at T = Tc, ϵ2 jumps directly to a finite value, ϵ2(Tc), which grows upon further lowering T. If we assume, in agreement with the most recent experimental claims53, that at equilibrium there is no monoclinic metal phase in between the rhombohedral metal and monoclinic insulator, we must conclude that just after the transition to the monoclinic phase \({\epsilon }_{2}{\left({T}_{c}\right)}^{2}-{\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2} \, > \, 0\), so that the global monoclinic minimum is always insulating. Consequently, we fixed the parameters of the energy functional so that, assuming homogeneous phases, i.e., neglecting the Ginzburg term and the long-range potential, K = κ = 0 in Eq. (6), the phase diagram, see Fig. 4a, shows a direct first-order transition from a corundum metal to a monoclinic insulator, with a coexistence region of width ΔT ≃ 40K consistent with experiments. We emphasize that the absence of a stable monoclinic metal does not exclude its presence as a metastable phase that is allowed by the energy functional (12), and which we indeed find, see Fig. 4b./p> 0 and η < 0, and an upper rhombohedral metal (rM), at ϵ2 = 0 and η < 0./p> \, {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\), otherwise the locally stable phase is metallic. For that reason, we use in the bottom panel of Fig. 6 a blue colorscale for all regions where \({\epsilon }_{2}{({{{{{{{\bf{r}}}}}}}})}^{2} \, > \, {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\), and a red colorscale for \({\epsilon }_{2}{({{{{{{{\bf{r}}}}}}}})}^{2} \, < \, {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\), the two colours thus distinguishing between insulating and metallic domains. We note that, as T raises, metallic domains start to nucleate first with a residual monoclinic strain, light red, that soon disappears, dark red. This gives evidence that the metastable monoclinic metal does appear across the monoclinic-rhombohedral phase transition, even though it gives in to the rhombohedral metal before a percolating metal cluster first sets in, in accordance with experiments53./p> {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\), while red keys the metallic ones, \({\epsilon }_{2}{({{{{{{{\bf{r}}}}}}}})}^{2} < {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\)./p> 0, being zero at f = 0 and growing with it, thus favouring the metal state with η < 0. This term is actually equivalent to a fluence-dependent threshold strain/p>

Предыдущий: Сверхбыстрые псевдоспиновые квантовые биения в многослойных WSe2 и MoSe2 Следующий: Распределение и плотность акустического микронектона структурировано макромасштабными океанографическими процессами на 17
Отправить запрос
Отправлять