Сверхбыстрые псевдоспиновые квантовые биения в многослойных WSe2 и MoSe2

Oct 17, 2023

Nature Communications, том 13, номер статьи: 4997 (2022) Цитировать эту статью

3779 Доступов

4 цитаты

25 Альтметрика

Подробности о метриках

Слоистые материалы Ван-дер-Ваальса с гексагональной симметрией предоставляют дополнительную степень свободы своим электронам, так называемый индекс долины или псевдоспин долины, который концептуально ведет себя как спин электрона. Здесь мы представляем исследования экситонных переходов в моно- и многослойных материалах WSe2 и MoSe2 с помощью времяразрешенной эллиптичности Фарадея (TRFE) с магнитными полями в плоскости B∥ до 9 Тл. В монослойных образцах измеренное время TRFE следы почти не зависят от B∥, что подтверждает близкий к нулю g-фактор экситонов в плоскости g∥, что согласуется с расчетами из первых принципов. Напротив, в многослойных образцах мы наблюдаем выраженные временные колебания при B∥ > 0. Наши расчеты из первых принципов подтверждают наличие ненулевого значения g∥ для многослойных образцов. Мы предполагаем, что колебательный сигнал TRFE в многослойных образцах обусловлен псевдоспиновыми квантовыми биениями экситонов, что является проявлением блокировки спин- и псевдоспиновых слоев в многослойных образцах.

Полупроводниковые дихалькогениды переходных металлов (TMDC) имеют большие перспективы для оптоэлектронных приложений, поскольку они образуют полупроводники с прямой запрещенной зоной в пределе монослоя. Их оптические свойства определяются экситонами, т.е. кулоновскими электронно-дырочными парами1,2, даже при комнатной температуре из-за чрезвычайно больших энергий связи экситонов. Для высококачественных инкапсулированных монослоев MoSe2 было продемонстрировано превосходное оптическое качество с шириной экситонной линии, приближающейся к пределу срока службы3,4. Кроме того, аномальное, неклассическое диффузионное поведение экситонов было обнаружено5,6 и рассчитано7 для монослоев TMDC. Начиная с бислоев, запрещенная зона становится непрямой. Тем не менее, при переходе от однослоя к многослойным прямые межзонные переходы в К-точках зоны Бриллюэна по-прежнему доминируют над оптическим поглощением8. Еще одним свойством монослойного материала является сильная спин-орбитальная связь в сочетании с инверсионной асимметрией, которая приводит к большим спин-орбитальным расщеплениям краев зон, селективным по долинам, что приводит к так называемой блокировке спин-долины. Эта особенность оценена введением псевдоспинового индекса, который концептуально ведет себя как спин электрона и связан с заполнением двух неэквивалентных долин K+ и K− первой зоны Бриллюэна. Интересно, что блокировка спиновой долины одного слоя трансформируется в блокировку спинового или псевдоспинового слоя для мультислоев9. Для бислоев TMDC даже было высказано предположение, что блокировку спинового слоя можно использовать для создания спиновых квантовых вентилей10.

Межслоевые экситоны (IX), где электрон и дырка находятся в соседних слоях, впервые были обнаружены в гетеробислоях11. Там характеристики IX решающим образом зависят от комбинации материалов12,13,14. Недавно были продемонстрированы даже долинно-поляризованные токи IX в гетеробислоях15. В то время как в гетеробислоях сила осциллятора IX слаба, ситуация может быть иной для гомобислоев или мультислоев16. В бислоях MoS2 сообщалось о сильном поглощении IX вплоть до комнатной температуры17,18,19,20,21,22. В MoSe2 ситуация аналогична MoS2, хотя сила осциллятора IX меньше23. Тем не менее, IX наблюдался в многослойных слоях MoTe224 и MoSe223,25 с H-слойной структурой. В отличие от мультислоев на основе Mo, в материалах на основе W до сих пор не наблюдалось импульсно-пространственное прямое IX. Следует отметить, что для гомобислоев WSe2 наблюдались IX из-за непрямых по импульсу переходов ниже оптической запрещенной зоны26,27.

В то время как монослойные ТМДП достаточно интенсивно исследуются во внеплоскостных магнитных полях, исследования многослойных образцов довольно редки. Внеплоскостной g-фактор g⊥ внутрислоевых экситонов A в мультислоях MoSe2 и WSe2 меньше по величине, чем в одиночных слоях25,28. Однако до сих пор отсутствуют экспериментальные исследования плоскостного g-фактора g∥ в многослойных слоях TMDC. Плоскостные магнитные поля B∥ применялись к монослоям TMDC для осветления темных экситонных состояний посредством смешивания спиновых уровней плоскостным полем29,30,31,32. В этой работе мы представляем эксперименты по эллиптичности Фарадея (TRFE) с временным разрешением на моно- и мультислоях WSe2 и MoSe2 в плоских магнитных полях. Хотя существенного влияния плоскостных полей до 9 Тл в экспериментах на монослоях мы не наблюдаем, во временных трассах TRFE мультислоев наблюдаются выраженные временные колебания при B∥ > 0. Примечательно, что полученный плоскостной экситон g коэффициенты ∣g∥∣ близки к зарегистрированным значениям ∣g⊥∣ для тех же материалов25.