Рост и характеристика тория

Oct 17, 2023

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 3897 (2023) Цитировать эту статью

396 Доступов

4 Альтметрика

Подробности о метриках

Мы вырастили монокристаллы \(^{232}\)Th:CaF\(_2\) и \(^{229}\)Th:CaF\(_2\) для исследования первого ядерного возбужденного состояния, доступного для ВУФ-лазера. \(^{229}\)Th с целью создания твердотельных ядерных часов. Чтобы достичь высоких концентраций легирования, несмотря на крайнюю нехватку (и радиоактивность) \(^{229}\)Th, мы уменьшили объем кристалла в 100 раз по сравнению с общепринятыми коммерческими или научными процессами выращивания. Мы используем метод замораживания с вертикальным градиентом на затравочных монокристаллах диаметром 3,2 мм с просверленным карманом диаметром 2 мм, заполненным соосажденным порошком CaF\(_2\):ThF\(_4\):PbF\(_2\) в порядке выращивать монокристаллы. Концентрации \(4\cdot 10^{19}\) см\(^{-3}\) были реализованы с помощью \(^{232}\)Th с хорошей (> 10%) ВУФ-передачей. Однако собственная радиоактивность \(^{229}\)Th вызывает радиоиндуцированную диссоциацию во время роста и радиационное повреждение после затвердевания. Оба приводят к ухудшению передачи ВУФ, что в настоящее время ограничивает концентрацию \(^{229}\)Th до \(<5\times 10^{17}\) см\(^{-3}\).

Радиоизотоп торий-229 имеет уникальную ядерную структуру, в которой первое возбужденное состояние является долгоживущим и имеет исключительно низкую энергию: несколько электронвольт (эВ) вместо обычного диапазона кэВ–МэВ для ядерных возбужденных состояний1. Ожидается, что радиационное время жизни этого изомерного состояния (\(^{229m}\)Th) превысит 1000 с2 для голого ядра. Благодаря его низкой энергии в области переходов электронных оболочек ожидается взаимодействие ядра с его химическим окружением3,4,5,6,7. Изучение взаимодействия ядра с его химическим окружением представляет собой уникальную исследовательскую возможность. Изомер \(^{229}\)Th привлек множество идей для применения8, большинство из которых основаны на ядерной лазерной спектроскопии. Наш основной интерес заключается в проведении оптической ядерной спектроскопии монокристаллов, прозрачных для вакуумного ультрафиолета (ВУФ), содержащих \(^{229}\)Th в качестве легирующей примеси9.

Энергия этого состояния ядерного изомера недавно была косвенно измерена двумя независимыми методами10,11 и составила \(8,15\pm 0,45\) эВ (усредненная). Это соответствует длине волны \(152\pm 8\) нм, которая находится в ВУФ-диапазоне и поэтому поглощается в воздухе. Измерения энергии изомера основывались на путях внутренней конверсии (IC) и распада гамма-излучения ядра соответственно. IC — это обычный процесс ядерного распада, при котором энергия возбужденного ядра передается электрону оболочки, который выбрасывается, если энергия распада превышает энергию связи. Канал распада ИК может иметь существенно отличающееся время жизни по сравнению с радиационным распадом. Время жизни ИС \(7(1)\,\upmu\)с было измерено для нейтрального \(^{229m}\)Th на металлической поверхности12.

Чтобы использовать многочисленные перспективы системы \(^{229}\)Th, необходимо подавить внутреннюю конверсию и другие каналы безызлучательного распада. Для твердотельных подходов это требует, чтобы ширина запрещенной зоны кристаллического материала, легированного \(^{229}\)Th, превышала энергию возбуждения изомера. Хелен и др. классифицировал, какие материалы с большой запрещенной зоной подходят, указав на актуальность кристаллов фторида13. Возбуждение и флуоресценция промышленных кристаллов, содержащих \(^{232}\)Th, исследовали14 (Th:NaYF, Th:YLF, Th:LiCAF, Na\(_2\)ThF\(_6\), Th: LiSAF) для исследования фона и оптической прозрачности, вызванного ВУФ-излучением.

Подход в нашей лаборатории заключается в использовании кристаллов CaF\(_2\) с прямой запрещенной зоной 11,8 эВ15. Однако в границе этого материала преобладает широкое непрямо связанное состояние экситона при 11,2 эВ16, которое уменьшает пропускание ВУФ для фотонов с энергией выше 9,8 эВ или длиной волны ниже 126 нм. Эти экситонные состояния имеют энергию выше, чем энергия изомера с энергией 8,15 эВ, и поэтому следует предотвратить безызлучательное девозбуждение.